3.4. Биогеохимические
превращения радионуклидов
Радионуклиды, выделяющиеся в ходе ядерной
аварии, попадали в атмосферу, откуда происходило
их осаждение на поверхности разной природы:
почвы, растительный покров, поверхность водных
бассейнов, дороги, крыши строений и т.п.
Последующая судьба радионуклидов зависела от их
физико-химического состояния, растворимости и от
взаимодействия с веществами, входящими в состав
поверхностей, на которую попали радиоактивные
вещества и материалы. Исходно радионуклиды
обнаруживались в форме оксидов, карбидов,
атомарной свободной формы, а также в составе
более крупных аэрозольных частиц с размерами
порядка микрона, а вблизи аварийного блока еще
более крупных образований.
Так как масса 1 Ки короткоживущих радионуклидов
очень мала, даже при высоких плотностях
поверхностного загрязнения массовые количества
радиоактивных веществ были весьма
незначительными (см. табл. 1.3.32).
Поскольку эти крайне малые массы радионуклидов
были распределены по очень большой территории,
их поведение до смешивания с носителями следует
рассматривать как состояние крайнего рассеяния,
когда основную роль играют процессы сорбции.
Первоначально происходило преимущественно
сорбционное связывание радионуклидов
веществами, на которые попадали атомарные и
молекулярные формы радионуклидов. При этом по
отношению к массе радионуклидов вещества
поверхностей обладали очень большой
адсорбционной способностью и емкостью
поглощения, что определило начальное состояние
радионуклидов: они сосредотачивались в тонком
поверхностом слое почвы или открытых пород,
налипали на поверхностный слой растений -
кутикулу листьев, кору стеблей, удерживались на
поверхностях строительных сооружений. Поведение
радиоактивных частиц агрегатной природы было
таким же, как и обычной пыли: они вмывались в поры
материалов, на которые попадали, переносились
воздушными потоками, застревали на шероховатых
поверхностях. Таким было исходное, стартовое
состояние радионуклидов, когда осуществилось их
соприкосновение с биосферой и началось их
вовлечение в круговорот химических элементов,
происходящий с участием живых организмов.
Со временем темп выброса радионуклидов из
аварийного реактора изменялся (см. табл. 1.3.33).
Таблица 1.3.32
Масса радионуклидов, выделенных из реактора
Радионуклид
Масса одного кюри
радионуклида, г/Ки
Общая активность
радионуклида выделившегося из реактора, МКи
Общая масса
выделенного из реактора радионуклида, г
89Sr
3,55·10-5
2,2
78,1
90Sr
6,80·10-3
0,22
1496
95Zr
4,67·10-5
3,8
177,4
103Ru
3,12·10-5
3,2
99,8
106Ru
3,10·10-4
1,6
496
131I
8,08·10-6
7,3
59
134Cs
8,24·10-4
0,5
412
137Cs
1,19·10-4
1
11800
141Ce
3,52·10-5
2,8
98,5
144Ce
3,16·10-4
2,4
758
238Pu
5,84-10-2
0,8·10-3
46,7
239Pu
16,3
0,7·10-3
11410
240Pu
4,39
1·10-3
4390
241Pu
1,48·10-2
0,14
2072
242Cm
1,86·10-6
1,86·10-6
3,72·10-6
Таблица 1.3.33
Темп выброса радионуклидов из аварийного
реактора
Дата
Дни после аварии
Активность, MCi
26.04.1986
0
12
1
4
28.04
2
3,4
3
2,6
4
2,0
5
2,0
2.05
6
4,0
7
5,0
8
7,0
9
8,0
6.05
10
0,1
14
0,01
2305
28
2·10-6
Радионуклиды,
высвобожденные из аварийного блока,
распространились на огромную территорию, к тому
времени еще не распались короткоживущие изотопы,
поверхностная плотность загрязнения во многих
местах, даже вдали Чернобыля, достигала весьма
высоких значений. Например, в третью декаду июля
1986 г. в Киеве радиоактивность листьев некоторых
деревьев была следующей:
Листья каштана конского Aesculus hippocastanum L. (станция
метро "Дарница"), в Бк/кг сухой массы общая
активность радионуклидов чернобыльского
происхождения - 312 000, в том числе:
141Ce
18 800
144Cе
63 300
140La
1 100
103Ru,103Rh
18 350
106Ru
14 600
95Zr
35 600
95Nb
53 650
134Cs
2 000
137Cs
4 030
144Pm
58 800
Листья липы
сердцелистной Тilla cordata Mill (станция метро
"Комсомольская", теперь "Лесная"), общая
активность радионуклидов чернобыльского
происхождения - 399 600, в том числе:
65Zn
400
140Ln
1 930
103Ru
36 600
106Ru
41 800
95Zr
61050
95Nb
94 350
144Pm
146 150
Листья березы
бородавчатой Betula verrucosa Ehrh. (станция метро
"Комсомольская", теперь "Лесная"), общая
активность радионуклидов чернобыльского
происхождения - 101 400, в том числе:
141Ce
6 500
144Ce
21 800
140Ln
390
103Ru
10 290
10бRu
400
95Zr
11400
95Nb
18 500
134Cs
1 540
137Cs
3 400
144Pm
10 800
Хвоя сосны
обыкновенной Pinus silvestris L. (станция метро
"Комсомольская", теперь "Лесная"), общая
активность радионуклидов чернобыльского
происхождения - 70 300, в том числе:
141Ce
4100
144Ce
18 800
140La
660
103Ru
7 180
106Ru
5 700
95Zr
6 500
95Nb
9 900
134Cs
2 100
137Cs
4 300
Эти данные получены
путем гамма-спектрометрии с присущей этому
методу точностью. Как видно, уровень загрязнения
листовой поверхности, обусловленный
преимущественно налипанием радиоактивных
аэрозолей, очень велик. В последующие годы
источником радионуклидов в листовой массе
служило корневое поступление, и радиоактивность
листьев была существенно ниже. Однако
сохранилась значительная активность первичного
загрязнения внешней коры деревьев.
Гетерогенность исходного радионуклидного
загрязнения среды.Разнос струи радиоактивных
веществ зависел от направления ветра, а
выпадение радионуклидов из атмосферы на
поверхность земли определялся как природой
радиоактивных материалов (размер частиц, их
парусность, растворимость), так и рядом
метеорологических факторов, из которых основную
роль играли атмосферные осадки. Если
радиоактивное облако по пути следования
попадало в место выпадения дождя, то возникало
радиоактивное пятно на поверхности земли. Этим
определилось формирование макрогетерогенности
радиоактивного загрязнения территории,
проявившейся в том, что поверхностное
радионуклидное загрязнение имеет пятнистый
характер, что хорошо прослеживается на картах,
отражающих, радиоактивность территории. Здесь
речь идет о достаточно протяженных размерах
пятен радионуклидного загрязнения - от сотен
метров до многих десятков километров. Даже в
пределах 30-километровой зоны имеются отдельные
участки с низким уровнем радионуклидного
загрязнения, примыкающие к пятнам с очень
высоким уровнем содержания радионуклидов.
Вместе с тем, даже на больших удалениях от места
аварии возникли участки повышенного уровня
радиоактивности.
Особенности микрорельефа, наличие деревьев,
строений, которые оказывают влияние на локальную
скорость ветрового переноса радионуклидов и
интенсивность выпадения осадков, определили
микрогетерогенность поверхностного
загрязнения, состоящую в том, что радионуклидное
поверхностное загрязнение имеет пятнистую
структуру, когда пятна, различающиеся по
плотности радиоактивного загрязнения, могут
быть очень мелкими, не превышающими подчас
одного квадратного метра. Такие мелкие пятна
можно было обнаружить в зоне набегания волны на
берегах водоемов; в месте отекания воды с крыш; на
склонах всхолмлений, обращенных в сторону, с
которой двигалось радиоактивное облако. Весьма
неодинаковой была радиоактивность наружной коры
деревьев с разных сторон ствола. С наличием такой
микрогетерогенности поверхностного
радионуклидного загрязнения приходится
считаться при проведении радиометрических и
дозиметрических измерений на загрязненных
территориях. Количественно микрогетерогенность
поверхностного радионуклидного загрязнения
можно характеризовать значением дисперсии
плотности загрязнений в ряду измерений для
отдельных микроплощадок. Для 10-километровой зоны
дисперсия для этой величины превышала 110 %.
В связи с тем, что радиоактивное загрязнение,
особенно в чернобыльской зоне, в определенной
мере обусловлено выпадением более или менее
крупных частиц, имеет место объемная
гетерогенность радиоактивности природных
объектов, например почв, когда варьируют
значения локальной удельной радиоактивности
загрязненных материалов. Если отбирать пробы
почвы в одном микропятне радиоактивного
загрязнения, то в следствие объемной
гетерогенности радиоактивного загрязнения
регистрируются весьма различные уровни
содержания в них радионуклидов. Методом
квартования можно добраться до частицы, которая
определяет повышенную радиоактивность
отдельной пробы.
Вхождение радионуклидов в биогеохимические
циклы.Поскольку, как ухе отмечалось выше,
массовые количества радионуклидов, попадающих в
биосферу, крайне малы, их химическое влияние не
может изменить исторически установившийся ход
биогеохимических циклов, и только
сосредоточение значительной радиоактивности в
каком-либо компоненте биосферы вследствие
радиационного воздействия на организмы может
сказываться на темпах круговорота веществ.
Первоначально (фаза адсорбции на поверхностях)
радионуклиды еще не разбавлены своими
изотопными и неизотопными носителями и
распределены в малом объеме в более или менее
концентрированном состоянии, когда наблюдается
весьма высокая удельная активность
адсорбированного слоя. Однако в последующем
начинается процесс распространения
радионуклидов в объемы почвы, растительной
ткани, природных вод (при этом происходит
разбавление носителями), и поведение
радионуклидов все больше начинает определяться
биогеохимическими свойствами их носителей. В
сравнении с массой выделившихся из аварийного
блока радионуклидов концентрации носителей в
биосфере очень велики. Например, кларковое
содержание некоторых носителей в земной коре,
г/т,
Na - 24500, К - 28200, Са - 28700, Sr - 290, Zr - 160, I - 0,4 , Cs - 2,7, Ba - 590, Y,
V, La, Ti, U - 2,5.
На рис. 1.3.15 в упрощенном виде показаны основные
пути вхождения радионуклидов в биосферу.
Радионуклиды попали на листовую поверхность в
конце апреля - начале мая: период наиболее
активного роста растений и интенсивной
метаболизации элементов. С поверхности листьев
радионуклиды вовлекались внутрь клеток, и те из
них, которые являлись изотопами биогенных
элементов, подвергались метаболическому
усвоению. Естественно, при этом происходило их
первичное разбавление носителями:134-137Cs -
внутриклеточным калием,89-90Sr-кальцием,
радионуклидов йода - стабильным йодом,
радионуклидов редкоземельных элементов -
редкоземельными элементами, содержащимися в
клетках. По-видимому, имеются основания к
биогенным элементам практически отнести все
радионуклиды. Конечно, в процессе
внутриклеточного разбавления радионуклидов
носителями степень разбавления тех или иных
радионуклидов была неодинаковой: наиболее
значительным разбавление было для радиоактивных
цезия и стронция, для которых обычно в клетках
содержится большое количество неизотопных
носителей. Скорости поступления радионуклидов в
живую ткань растения были весьма значительны,
что обнаруживалось с помощью автографии, дающей
возможность различать отпечатки "налипшей"
активности и появление сплошного изображения
всего листа. Радионуклиды извлекались даже из
"горячих" частиц, которые отличаются крайне
малой растворимостью. Это видно из рис. 1.3.16, где
изображены автографы некоторых растений в
средине лета 1986 г. Как видим, для ветви груши Pyrus
communis L., растущей в Киеве, плотность "горячих"
частиц на поверхности листьев была довольно
высокой, и активность появляется в мезофилле
листовой ткани. Растворяющая ряющая способность
листовой поверхности обусловлена наличием во
внеклеточном пространстве клеточных выделений,
в состав которых входят комплексообразующие
соединения. Растения разных видов неодинаково
способны растворять "горячие" частицы.
Например, радиоавтографы частиц на листьях ореха
грецкого Juglans regia L. свидетельствуют о том, что
последние весьма длительное время остаются лишь
поверхностно-связанными с листом и не
растворяются. На листьях же березы бородавчатой
Betula verrucosa Ehrh. такие же частицы растворяются
довольно быстро и, поступая в ткани листовой
пластинки, формируют детально проработанный
радиоавтограф целого листа.
Рис I.3.15 Схема основных
путей вхождения радионуклидов в биосферу
Дальнейший этап этой части радионуклидов,
поглощенной растительностью - попадание на
почвенный покров в виде листового спада. В
природных биоценозах широколиственных лесов
основная часть радионуклидов переместилась в
лесную подстилку. В хвойных лесах этот процесс
происходил медленнее, так как срок жизни хвои
больше одного года. Для иллюстрации приведем
содержание радионуклидов в листовом опаде в
некоторых парках Киева в 1987 г. (рис. 1.3.17).
В культурных фитоценозах, где были полностью
прекращены сельскохозяйственные работы,
радионуклиды постепенно заполняли ткани разных
органов оставшихся культурных растений и
сорняков, и при их отмирании образовывали слой
органических остатков, откуда радионуклиды при
участии почвенной микрофлоры и других
организмов постепенно переходили в почву.
На тех территориях, где продолжались
сельскохозяйственные работы, радионуклиды,
содержащиеся в хозяйственно полезной части
урожая, вместе с последней попадали в ту часть
круговорота веществ, которая связана с
использованием урожая. Радионуклиды с кормами
попадают в организм домашних животных, и далее, в
животноводческую продукцию либо в навоз и иные
отходы, с продуктами питания - в организм
человека и далее, с выделениями в окружающую
среду, продолжая свое движение в
биогеохимическом круговороте [22].
Радионуклиды, выпавшие на поверхность водных
бассейнов довольно быстро связываются
различными веществами, растворенными в воде либо
в виде частиц, находящихся во взвешенном
состоянии. Большую роль в связывании
радионуклидов играют органические вещества.
Адсорбированные радионуклиды попадают на дно
водоемов, поэтому первоначально весьма
активными оказались поверхностные слои ила. С
этого начинается участие радионуклидов в
биогеохимических циклах, приуроченных к
природным водам.
В 1986 г. водные растения содержали весьма
существенные активности радионуклидов. Приведем
некоторые примеры радиоактивности биомассы
водных высших растений, произраставших в
Припят-ском отроге в 1986 г., где накопление
радионуклидов в гидромакрофи-тах было наиболее
значительным (данные Института гидробиологии
НАНУ - табл. 1.4.33).
Биогеохимические циклы и трофические цепи.В
общем виде биогеохимические циклы можно
представить так, как это показано на рис. 1.3.18.
Естественно, за каждой стрелкой обычно
скрывается сложная трофическая цепь, которую
можно исследовать методами радиоэкологии.
Поскольку скорость передачи радионуклидаот
одного компонента трофической цепи к другому
определяется их способностью накапливать
радионуклиды, продолжительностью пребывания
последних в них, то общий поток радионуклидов
преимущественно зависит от биологических
процессов: скорости образования биомассы;
концентрации в ней тех или иных радионуклидов и
их носителей; темпов перехода радионуклидов в
продукты, выделяемые организмами во внешнюю
среду. Органические вещества, содержащие
радионуклиды, практически всюду
перерабатываются микроорганизмами.
Следовательно, в биосфере судьба радионуклидов
неразрывно связана с совокупной деятельностью
организмов, объединенных в биоту. Как видно,
биогеохимический цикл осуществляется в системе
трофических цепей, в которые вовлекаются
радионуклиды, выпавшие при аварии на поверхность
земли и попавшие или в атмосферу, или природные
воды.
Рис. 1.3.16. Автографы
некоторых растений середины лета 1986 г
Рис. 1.3.17. Содержание радионуклидов в листовом
опаде в некоторых парках Киева
Таблица 1.4.33
Растение
Активность
радионуклида, Бк/кг сухой массы
144Cе
103Ru103Rh
106Ru,106Rh
137Cs
134Cs
95Nb95Zr
90Sr
Рдест блестящий Potamogeton
natans L.
44400
4800
33300
12600
8100
63000
925
Тростник обыкновенный
Phragmites communis L. (надводная часть)
26000
3700
8900
12900
4800
3700
5
То же (подводная часть)
99900
6700
129500
66600
21800
13700
2400
Рогоз узколистный Typha
angustifolia L.
20350
7000
24800
3700
1370
1330
270
Рис. 1.3.18. Общая схема
биогеохимических циклов.
